南京大学李绍春、中科院物理所孟胜《Nat. Mater.》：在转角异质结中发现莫尔增强的电荷密度波态

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当双层范德华材料以不同的转角或晶格失配堆叠可以产生一定周期的莫尔图案。通过转角自由度/晶格适配的调控可以调节莫尔周期，由此可以产生诸多原有单层中并不存在的新奇物理现象。目前大部分的转角研究工作都集中于石墨烯和半导体相过渡金属硫族化物（2H-TMD）双层体系。例如，在转角石墨烯双层中发现了非常规超导、莫特绝缘态和磁性，以及在转角的2H-TMD双层中发现了莫尔激子等等。虽然1T相的TMD单层本身具有丰富的物理性质，如莫特绝缘态、电荷密度波、磁性以及超导等，对于1T相TMDs异质结的转角调控还几乎处于空白阶段。更为重要的是，转角自由度的调控目前主要都是通过自上而下的方法获得，如何利用自下而上的外延方法直接生长可控的转角体系迄今为止仍然是一个极具挑战的难题。
南京大学李绍春教授课题组通过分子束外延技术，自下而上的调控范德华外延转角系统，成功生长出具有各种不同转角的1T相单层TiTe₂与双层TiSe₂堆叠的异质结构。通过扫描隧道显微学技术对不同转角的异质结表面进行了系统性研究，发现在小转角（~±2°）的情况下莫尔图案呈现三角形格子的棋盘状，并且在TiTe₂的每个莫尔周期内都镶嵌了交替排列的电荷密度波态和正常态。相反，在较大转角的情况下，TiTe₂表面均呈现正常态，却没有电荷密度波态的形成（图1）。该团队与中科院物理所孟胜研究员团队合作，通过对比几何相位分析和第一性原理计算结果（图2、图3、图4），揭示了这种电荷密度波与正常态交替镶嵌的莫尔图案正是由于小转角下的强局部晶格应力涨落导致的。令人意外的是，这种莫尔限制的电荷密度波态具有高于室温的转变温度，相较于自由单层具有显著的增强，为未来基于电荷密度波的电子器件设计和应用提供了一个全新的候选材料平台。这项工作不仅攻克了利用外延方法调控范德华转角自由度的难题，同时也开启了在1T相过渡金属硫族化物的转角体系中探索奇异物性的新篇章。相关成果以“Moiré enhanced charge density wave state in twisted 1T-TiTe₂/1T-TiSe₂ heterostructures”为题，发表于《Nature Materials》。 
图1：1T-TiTe2/1T-TiSe2莫尔图案的转角演化。(a, b) TiTe2/TiSe2转角异质结示意图；(c) STM形貌图；(d-f) 不同转角下的高分辨STM形貌图；(g-i) 对应的刚性晶格莫尔图案示意图。

图2：接近0°转角时莫尔条纹上的强CDW态。(a, b) 正负偏压下一个莫尔原胞的STM图；(c, d) 区域B（电荷密度波态）和区域A（正常态）的快速傅里叶变换图；(e) 沿着形貌图b中红线和黑线的线扫描结果；(f, g) 室温下的STM形貌图；(h) 不同情况下的dI/dV谱；(i) 密度泛函理论计算的局域态密度结果；(j)角度依赖的莫尔周期实验结果。

图3 ：0°转角附近的应力分布。(a) STM形貌图；(b) 对称化应力图；(c-e) 由几何相位分析得到的应力分量。 
图4：0°转角附近高度和应力分布的DFT计算。(a, b) 转角θ为1.7°时顶部 TiTe2层的相对高度和局部应变场；(c) 不同应变下钛原子的畸变。 

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该工作由南京大学和中科院物理所、松山湖实验室合作完成。南京大学李绍春教授团队负责课题的总体构思和实验部分，中科院物理所孟胜研究员和松山湖实验室冼乐德研究员团队负责理论计算部分。南京大学博士研究生赵伟民、朱立以及中科院物理所博士研究生聂正蔚为论文的共同第一作者，李绍春教授和孟胜研究员为论文的共同通讯作者。南京大学博士研究生李启远，汪琪玮，窦立国，胡聚罡也参与了该工作。

 论文链接https://www.nature.com/articles/s41563-021-01167-0

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